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En 2001 participó en "Tom Raider", en la que interpretó a la curvilínea protagonista "Lara Craft", uno de los videojuegos más populares entre los jóvenes.
Apuntaló más su posición entre las estrellas y fue considerada como sex-symbol al interpretar junto al actor español Antonio Banderas tórridas escenas de amor en "Pecado original" (2001).
En 2005, tras la filmación del "Sr. y la Sra. Smith", Jolie inicia una relación sentimental con su compañero en la película, el actor Brad Pitt, quien estaba casado con la actriz Jennifer Aniston. Desde entonces la pareja se mantiene como una de las más perseguidas por los paparazzis, quienes no pierden oportunidad para fotografiar las actividades de la pareja, dentro y fuera de los escenarios.
El 27 de mayo de 2006, Angelina y Brad tuvieron a su primera hija biológica, Shiloh Nouvel Jolie-Pitt. La exclusiva del nacimiento fue vendida a la revista estadunidense "People" por una cantidad superior a los cuatro millones de dólares, la cual fue donada a organizaciones benéficas.
En 2007, adoptaron a un niño vietnamita, a quien llamaron Pax Thien, que significa "Cielo pacífico". Angelina lo adoptó como madre soltera debido a que en Vietnam no se acepta que parejas que no estén casadas obtengan la custodia de pequeños, pero actualmente ya lleva el apellido Pitt.
Terra USA/Notimex